雷神索爾讓出王位後,加入星際異攻隊前往外太空,展開一場探索自我的旅程,克里斯漢斯沃揶揄地說:「索爾自詡為星際異攻隊的領袖,對不堪其擾的他們頤指氣使。」從紐西蘭前往好萊塢發展多年的塔伊加維迪提也對索爾感同身受:「他是漫威電影宇宙中我最認同的角色,對於未知世界充滿冒險精神與好奇。」
為了讓睽違《雷神索爾》長達九年、睽別大銀幕三年的娜塔莉波曼歸隊,塔伊加維迪提親自到她家登門拜訪,表明珍不再只於地球苦苦守候索爾,而是讓她根據漫畫情節搖身一變、披上與前男友並駕齊驅的女雷神戰服,令本就充滿創意的全新系列發展更添驚喜,成功說服娜塔莉波曼,立刻點頭答應,並對維迪提的創作風格大為讚賞:「拍攝時充滿了即興發揮,塔伊加令人一刻都不得閒!」維迪提則回應:「能看到令人出乎意料的娜塔莉真的是太棒了!」。
睽違影壇三年的克里斯汀貝爾,化身反派飾演屠神者格爾,因遭到神祇背叛,才展開追殺眾神的全面復仇,設定相當有血有肉,扮相更駭人至極。克里斯漢斯沃說:「無法把視線從他身上移開,他為格爾注入更多層次與深度。」娜塔莉波曼也說:「全體劇組其實都有點怕他。」
坐上新阿斯嘉王位的女武神瓦爾基麗不甘於成天坐鎮發號施令,在屠神者格爾來襲造成威脅後,天生驍勇善戰的她,早就對大展身手機會心癢難耐,泰莎湯普森說:「能演一個離經叛道的超級英雄真的是太過癮了。」塔伊加維迪提繼上一集《雷神索爾3:諸神黃昏》,再度身兼克羅納星戰士寇格,不只配音還親自演出動作捕捉的他說:「寇格仍對索爾忠心耿耿,並繼續為本片注入不可或缺的正向精神。」
索爾這次也與天神宙斯會面,宙斯由羅素克洛飾演,令漢斯沃秒成小粉絲地說:「從沒想到羅素會自嘲《神鬼戰士》的形象,我從一開始演戲就是他的影迷,雖然他的銀幕形象沉重嚴肅,本人卻幽默感十足,令我大吃一驚。」娜塔莉波曼則補充:「我們都很習慣看他扮演強悍的英雄,所以看他放鬆搞笑非常有趣。」