電影聚焦達利晚年與妻子加拉之間奇異又荒誕的生活。1970年代，達利夫妻很常前往紐約頂級飯店住上好幾個月，與各領域的名人盡情地舉辦派對，邊創作邊過著紙醉金迷的日子。為了帶觀眾融入達利的世界，劇本塑造一個虛擬角色－年輕的畫廊助理詹姆士，他意外獲得跟偶像一起工作的機會，也因而窺見這位瘋狂天才創作背後的偏執妄想、情慾流動，以及這對驚世夫妻前衛駭俗的行徑。
導演瑪麗海隆（Mary Harron）知名代表作品為《美國殺人魔》、《顛覆三度空間》等，她一直都是班金斯利的頭號粉絲，最初很猶豫是否要找他來扮演達利，擔心會過於強悍，直到觀賞《鋼鐵人3》，班金斯利飾演「冒牌滿大人」，表面是恐怖份子，但其實是一個愛哭又滑稽的懦夫，讓導演感受到這位奧斯卡影帝演什麼像什麼，因此立刻拍板定案。班金斯利對於能詮釋這位藝術家，感到躍躍欲試，為此看了許多影片紀錄，他稱讚髮妝造型師：「在化妝的過程，我都是閉著眼的，當我睜開眼睛的時候，就看到達利刻在我的臉上。」班金斯利不只頂著達利招牌的翹鬍子，更用眼神、臉部肌肉、肢體等讓這位超現實藝術家活靈活現，引發現場工作人員跟影迷的讚嘆。
年輕的達利由伊薩米勒出演，他在近幾年惹上不少麻煩，導演幫忙緩頰逆風發言，米勒是她在約莫十年前拿到案子時就想合作的演員，本來希望他出演助理詹姆士一角，但因為米勒工作滿檔，因此改演出年輕的達利，導演大讚：「他在結束《怪獸與鄧不利多的秘密》工作後，不到三天又要拍《閃電俠》，仍堅持出演電影。也希望他能夠透過治療得到幫助。」為了找到符合詹姆士俊美又天真男孩的形象，劇組選角橫跨倫敦、紐約、洛杉磯，最後從一所學校找到克里斯多福布萊尼（Christopher Briney），導演誇獎：「我很懷疑這麼好看的人還能演戲，會不會太超過！」布萊尼也不負眾望，與一票演技派對戲完全不生澀，讓電影更有層次，更因外型神似年輕時的李奧納多（Leonardo DiCaprio）逐漸備受關注。
《達利：慾望之謎》10月13日畫中有話。
